科學家首次製備出基於全氧化物外延體系的人工反鐵磁體

近日，中國科學技術大學與中國科學院合肥物質科學研究院強磁場科學中心雙聘研究員吳文彬課題組在氧化物自旋電子學研究領域取得重大突破：首次製備出基於全氧化物外延體系的人工反鐵磁體——[La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1/2Ti1/2O3]N，觀察到隨外加磁場清晰的具有層分辨的分步磁化翻轉模式。該項成果以All-oxide-based synthetic antiferromagnets exhibiting layer-resolved magnetization reversal 為題發表在《科學》雜誌上【Chen et al.,Science357, 191-194 (2017)】。文章第一作者為博士生陳斌斌，通訊作者為吳文彬。

人工反鐵磁體由於具有巨磁阻效應，被成功應用於商業磁存儲等領域，使得當今雲存檔和雲計算等新興產業成為可能。如今，人工反鐵磁體不僅成為多種新型自旋電子學器件的重要組成部分（諸如磁隨機記憶體等），

也是研究反鐵磁材料的磁化動力學和磁疇結構等基礎問題的重要載體。

長期以來，針對人工反鐵磁體材料、物理和器件的研究多集中於過渡金屬及其合金材料。過渡金屬氧化物作為另一大類材料體系，因其高溫超導、龐磁電阻、磁電耦合、鐵電極化以及離子電導等一系列物理和化學效應，早已成為人們廣為關注的研究物件。然而，在這類材料中，一種最基本的器件結構單元——全氧化物人工反鐵磁體的缺失，嚴重阻礙了相關氧化物電子學和自旋電子學器件的研製和發展。

這是因為，製備全氧化物反鐵磁體非常困難，需要解決三個重大問題，

其一，磁性氧化物普遍存在所謂的“死層”，即隨著薄膜厚度降低，其鐵磁性衰退乃至消失，這極大地制約了氧化物人工反鐵磁體的研製；其二，薄膜厚度起伏易導致相鄰磁性層之間形成靜磁耦合，而非反鐵磁耦合，故構建超薄人工反鐵磁體要求高品質的異質外延生長，保證各層均具有原子級平整和清晰介面；其三，要實現層間反鐵磁耦合和具有層分辨的分步磁化翻轉模式，磁性層必須具有較強的單軸磁各向異性；其四，反鐵磁層間交換耦合源於RKKY相互作用或自旋極化隧穿，合適的非磁性層包括電子結構和缺陷態至關重要。

吳文彬課題組長期從事複雜氧化物的外延生長及物性研究，近年來針對上述問題開展了一系列深入的研究 [Appl. Phys. Lett.103, 262402 (2013); 104, 242416 (2014);Nat. Commun.6, 8980 (2015);Nature Mater.15, 956 (2016);ACS Appl. Mater. Interfaces8, 34924 (2016)]。

課題組發現， La2/3Ca1/3MnO3(LCMO)/CaRu1-xTixO3(CRTO)介面由於Mn-O-Ru間電荷轉移可有效抑制LCMO鐵磁層的“死層”效應；兩種材料具有完全匹配的晶格參數和對稱性，可得到完好的介面保證了多層膜和超晶格的外延生長；其低對稱性正交結構使磁性層具有單軸磁各向異性；另外，在CRTO非磁層中Ru、Ti含量的變化導致其電子態和輸運性能可調。

在此基礎上，課題組在LCMO/CaRu1/2Ti1/2O3(CRTO)中發現了清晰的反鐵磁層間交換耦合效應，首次觀察到從表層和內部各磁性層分步磁化翻轉模式，給出了耦合強度隨各層厚度及溫度的變化規律，以及可能的耦合機制。該工作無疑對氧化物自旋電子學的發展將起到重要的推動作用，同時也為功能氧化物介面的深入探索提供了新的平臺和思路。

Science 雜誌的審稿人評價稱：“這是一項非常高水準的實驗工作”， “當前的研究在樣品品質和表徵上堪稱絕技”， “我認為這些結果非常有趣且潛在地開闢了研究其它氧化物多層膜的一個新方向”。

該工作受到國家自然科學基金、國家重點基礎研究發展計畫以及合肥大科學中心的專案資助。

圖1：LCMO/CRTO人工反鐵磁晶體結構表徵：（A）X射線線掃描；（B）X射線倒易空間掃描；（C）斷面HAADF-STEM表徵；（D）介面EELS表徵

圖2：LCMO/CRTO人工反鐵磁體磁性表徵：（A）LCMO/CRTO與LCMO/CRO超晶格磁化曲線及磁滯回線；（B）具有不同週期LCMO/CRTO超晶格的磁滯回線；（C）LCMO/CRTO（N=4）超晶格兩種可能的中間態磁構型；（D）LCMO/CRTO（N=10）人工反鐵磁超晶格在不同外場下極化中子反射譜

圖3：基於CRTO非磁層的人工反鐵磁體的拓展：（A）兩個人工反鐵磁基本單元（N=2）的鐵磁型疊加；（B）LSMO/CRTO（N=8）人工反鐵磁晶體磁性表徵